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　　这项研究报道了一种基于量子点（QDs）与二芳基乙烯（DAE）光开关分子杂化的创新型光响应智能材料。它利用单一类型DAE分子，通过紫外（310 nm）与可见光（515 nm）照射，即可可逆地开启/关闭红（R）、绿（G）、蓝（B）三基色量子点的光致发光（PL），其PL开/关比最高接近100，且在“开”态时PL量子产率（PLQY）可超过90%。其优异性能源于F?rster共振能量转移（FRET）与三重态能量转移（TET）的协同机制。基于此材料制备的固态薄膜可用于可逆图案化显示与信息加密，展现了其在智能显示、数据存储及防伪技术领域的广阔应用前景。

　　人工智能材料能够根据外部环境刺激自动调整其功能。光能以其清洁、非侵入性和远程可控性，成为驱动光学响应材料实现智能转换的最先进驱动力之一。光响应材料的“开”和“关”状态，由不同波长的光引发，可被定义为二进制逻辑功能（0和1），这在智能光响应材料的信息处理和存储应用中至关重要。其中，将光致发光（PL）材料与光开关分子结合，构建光控智能材料极具吸引力。这种PL“开”与“关”状态切换的能力依赖于光开关分子的两种异构体之间的相互转换，例如广泛研究的二芳基乙烯（DAE）。然而，由于F?rster共振能量转移（FRET）和光诱导电荷转移（PCT）等内在机制，特定的光开关通常只能调控窄光谱范围的PL材料，要实现覆盖全RGB光谱的材料设计与应用仍面临挑战。当前研究亟需解决以下难题：（1）将简单的分子光开关与PL材料集成，实现宽范围颜色可调和高PL开/关比；（2）在保持“开”态高PL强度和色纯度的同时，确保光开关高效、可逆的光异构化；（3）开发一种通用、简便且适用于固态应用的方法，而无需复杂的合成或制备过程。

　　本研究成功合成了高效、强激子限域的梯度合金量子点，它们同时作为能量供体和PL材料。通过简单地调节合成过程中的元素比例（Cd/Se/Zn），获得了RGB三色量子点。制备了基于量子点、DAE和聚苯乙烯（PS）的浆料，通过旋涂法制备薄膜，并用于可逆图案显示和信息加密应用的演示。

　　吸收和PL光谱显示，RGB量子点的PL峰值波长分别为645 nm（R）、518 nm（G）和453 nm（B），具有20-30 nm的窄半高宽（FWHM）和极高的PLQY（R: 53.14%, G: 80.03%, B: 97.21%）。使用310 nm和515 nm波长的光可诱导能量受体DAE的光异构化，并触发与DAE结合的RGB量子点的PL开关。365 nm光可激发所有三色量子点而不明显改变DAE的异构状态。

　　通过X射线光电子能谱（XPS）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析，证实了DAE分子通过其羧基与量子点表面的Cd

　　发生强共价相互作用。研究表明，在量子点/DAE质量比为1:0.2时，RGB量子点的PL强度仍能分别保持初始值的97.9%、98.0%和98.2%。量子点的晶体结构、形貌和分散性在加入DAE后保持不变，且DAE在QDs@DAE体系中的光异构化速率与单独DAE几乎相同。

　　采用直接混合法将RGB量子点与DAEo以1:2的质量比混合。当使用310 nm光将DAEo异构化为闭环（DAEc）状态时，所有RGB量子点的PL均被显著淬灭，PL淬灭效率（PQE）分别高达96.4%、99.0%和97.4%，最大PL开/关比接近100。随后用515 nm光照射，量子点的PL强度在所有三色中均可完全恢复到初始值的100%。这种可逆的开关行为表明，相同的DAE可作为有效的光开关材料来调控三基色量子点的PL。即使长期紫外线照射下DAE分子可能产生副产物并显示疲劳，但当与量子点结合时，所有三色RGB量子点的PL光开关在四个照射周期内完全可逆且抗疲劳，这归因于量子点与DAEc之间发生的高度能量转移过程。

　　本研究实现的高PL开/关闭比得益于FRET和TET的协同效应。一方面，RGB量子点的发射光谱与DAEc的吸收光谱存在部分重叠，因此FRET可在DAE处于闭环形式时诱导量子点的PL淬灭。然而，由于光谱重叠有限（特别是对于B和R量子点），FRET的能量转移效率可能相对较低。计算表明，FRET对B、G、R量子点整体PQE的贡献分别为19.3%、8.4%和20.1%。G量子点的半径（6.26 nm）超过了其F?rster半径（4.20 nm），尽管其发射光谱与DAEc吸收光谱重叠显著，但FRET效率仍然较低。

　　另一方面，当DAE转变为闭环构型时，RGB量子点的激发三重态能量（分别为1.84, 2.28, 和2.67 eV）显著高于DAEc的三重态能量（0.89 eV）。因此，预计会发生从量子点到DAEc的TET。DAE开环和闭环异构体之间三重态的巨大能量差异使得能够在非常宽的光谱范围内微调量子点的PL。TET过程导致DAE转换为闭环异构体时量子点的PL显著淬灭，但当其转换为开环异构体时不影响量子点的PL。因此，通过使用310 nm和515 nm光改变光照来调节DAE在开环和闭环异构体之间的转换，可以实现RGB量子点PL在开和关状态之间的光学切换。

　　瞬态吸收光谱进一步证实了该机制。在飞秒瞬态吸收（fsTA）光谱中，与单独量子点相比，QDs@DAEc体系未观察到新的瞬态信号，表明量子点与DAEc之间的PCT过程不存在或非常弱。纳秒瞬态吸收光谱（nsTA）显示，当与DAEc混合时，所有RGB量子点的基态漂白过程在50 ns内迅速衰减，这主要归因于量子点与DAEc之间的TET过程。时间分辨PL（TRPL）测量显示，增加DAEc的量会显著缩短RGB量子点的激子寿命。在量子点与DAEc质量比为1:2时，PL寿命分别降至3.90、1.00和1.52 ns，寿命淬灭效率分别为84.0%、91.3%和91.1%。Stern-Volmer分析得出RGB量子点与DAEc之间的淬灭速率常数（k

　　基于高效的协同能量转移过程和RGB量子点优异的光控PL性能，我们制备了能够对三基色进行光控PL强度切换的发光薄膜。采用玻璃/QDs@DAE/玻璃的“三明治”结构。为了增强RGB量子点薄膜的发光，在RGB QDs@DAE杂化物中进一步加入了聚苯乙烯（PS），以抑制量子点聚集引起的自淬灭和自吸收。当PS的掺杂量达到RGB量子点质量的50%时，混合薄膜表现出稳定且增强的PL强度，各颜色分别提高了1.52、2.19和2.17倍。因此，选择量子点/DAE/PS质量比为1:0.2:0.5来制备发光薄膜。当DAE处于闭环形式时，RGB量子点薄膜对R（646 nm）、G（519 nm）和B（455 nm）PL的PQE分别达到79.9%、85.7%和79.9%，与共价体系中的PQE基本一致。重要的是，PL开关薄膜在超过4个照射周期中也表现出出色的抗疲劳性能。

　　基于RGB QDs@DAE薄膜的光控PL开关特性，我们进行了可逆写入/擦除图案显示的应用概念设计和实验验证。首先，通过简单地掺入相应的RGB量子点，由QDs@DAEo制备了三基色发光薄膜。在初始状态，当DAE处于开环形式时，RGB量子点薄膜的整个区域显示出强烈且高色纯度的发光。随后，将“T”形掩模放置在薄膜上以定义将发生光化学转化的区域。当薄膜暴露于310 nm光下时，DAE分子在受照射区域发生开环到闭环的光异构化，导致这些特定区域的PL处于“关闭”状态。这有效地在明亮的PL背景上创建了高对比度的暗图案。接下来，为了擦除图案并将薄膜恢复到原始状态，使用515 nm光触发DAE分子回到其开环形式。因此，RGB量子点的PL恢复“开”状态，薄膜在整个区域重新获得均匀的发光。通过更换照射掩模（例如反向的“T”形设计），可以在同一薄膜上实现另一种图案化显示。原则上，这些薄膜可重复用于写入/擦除任何所需颜色的发光显示图案。

　　薄膜上PL在开和关状态之间光切换的功能可进一步用于彩色信息加密。为说明此概念，设计了以“TJU”为目标信息进行加密。在此场景中，将RGB量子点和RGB QDs@DAEo分别填充在非信息和信息加密区域。字母“T”、“J”和“U”分别以R、G、B的PL颜色加密。当所有区域处于PL“开”状态时，PL图像初始状态显示各颜色均匀明亮，从而隐藏所有信息。随后，在整体310 nm光照射下，信息加密区域中的DAEo发生光化学异构化为DAEc。结果，“TJU”信息由于DAEc区域的PL“关”状态而变得可见。这与周围PL“开”的背景形成鲜明对比，使得加密信息清晰可辨。为了进一步增强这种加密方法的安全性和可重用性，可以通过逆转异构化过程再次隐藏加密信息。在515 nm光照射下，DAEc分子转换回其开环形式，有效擦除可见的“TJU”信息，并恢复整个图像均匀的PL“开”状态。这种可逆过程允许进行多次加密和解密循环，仅通过改变照射光的波长，为实现信息安全和存储提供了稳健且动态的方法。

　　总之，我们通过简单的直接混合方法，开发了基于RGB量子点和DAE光开关的、具有高效光控PL功能的智能光响应材料。具有相同化学结构的DAE分子可以调控全色光谱（红、绿、蓝）的PL强度，同时保持量子点的高PLQY和DAE的高效光异构化。RGB QDs@DAE杂化物在三基色上表现出接近100的最大PL开/关比和良好的可逆性。该设计的优异性能依赖于量子点与DAE分子之间FRET和TET的协同效应。QDs@DAE在薄膜中的高性能光控PL强度也证明了其在固态下的适应性以及在可逆图案化显示和信息加密中的应用。这种结合精确光化学控制和量子点光开关性能的设计，能够创建可逆修改和擦除的多色、动态、高对比度图案，为智能材料在先进显示技术、用于超高分辨率的喷墨打印技术、数据存储、光学存储和防伪应用等领域开辟了新的可能性。